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北化工/奥克兰大学Adv. Sci.:N, O-CNTs协同促进高选择性电化学ORR生成H2O2

2022-10-06 23:19浏览数:107

研究背景

电化学2-电子氧还原反应(ORR)是可再生和原位生产过氧化氢(H2O2)的一种有前景的途径。其中,富氧碳纳米管(CNTs)已被证明具有高选择性(≈80%),但是定制碳纳米管的组成和结构以进一步提高选择性和拓宽工作电压范围仍然是一个挑战。

基于此,北京化工大学孙晓明教授和田书博副教授、新西兰奥克兰大学王子运(共同通讯作者)等人报道了他们结合甲酰胺缩合涂层和温和的温度煅烧,合成了一种氮和氧共改性碳纳米管(N, O-CNTs)电催化剂。

图文导读

实验测试发现,N, O-CNTs电催化剂在宽电压范围(从0到0.65 V vs. RHE)显示出优异的H2O2选择性(>95%),明显优于CNTs(在0-0.65 V vs. RHE中约为50%)和O-CNTs(在0.3-0.65 V vs. RHE中约为80%)的相应选择性值。

密度泛函理论(DFT)计算表明,O掺杂可以有效提高2电子ORR活性,而N相关物种进一步减少了由于氧积累引起的失活,从而提供了稳定和高催化位点。O-和N-物种共同优化了CNTs的*OOH吸附并导致高选择性。


通过使用优化的N, O-CNTs电催化剂,调整不对称润湿性来设计Janus电极,能持续24 h以264.8 mol kgcat-1 h-1的速率生产H2O2,证实了其稳定性。此外,利用N, O-CNTs组装的Janus电极的H电池作为工作电极,不需要额外的补充氧气。总之,杂原子辅助催化策略为优化用于电化学催化的碳基催化剂开辟一条新途径。


文献信息

Synergistic Effects in N, O-Comodified Carbon Nanotubes Boost Highly Selective Electrochemical Oxygen Reduction to H2O2. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202201421.

https://doi.org/10.1002/advs.202201421.