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我组在《Energy &Environmental Science》发表论文

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近些年来,原子级分散的金属催化剂异军突起,已在各类清洁能源转化及利用领域中广泛应用。其中,掺杂碳材料与金属原子可形成适中的界面相互作用,已被广泛用作原子级分散金属催化剂的载体材料。但是目前,大多数研究主要集中在原子级分散的金属活性位点确认和催化反应性能提升方面,而原子级分散MNC催化剂的低成本、规模化可控制备仍是难题,这主要受到基底配位能力弱,原子级分散的金属原子具有超高表面能及迁移能力,易烧结团聚;现有制备技术大多需要依赖昂贵的设备及原料;有机金属配合物(MOF)类前驱物种类有限,结晶性强,难在导电基底成超薄膜等因素的限制。


基于以上研究背景和基础,孙晓明课题组的张国新教授和博士生贾茵在《Energy &Environmental Science》发表题为“A general routeviaformamide condensation to prepare atomically dispersed metalnitrogencarbonelectrocatalystsfor energy technologies”的研究论文。


本文以廉价低毒的甲酰胺小分子为碳源和氮源,在加热条件下自聚、碳化形成含氮量高达40at.%的配体分子,并可直接螯合多种过渡金属离子实现金属原子级分散,负载量可达3-6 wt.%。且所得原子级分散的MNC材料对多种载体材料(如活性炭、炭黑、石墨烯、碳纳米管等)具有良好兼容性,可在其表面形成超薄负载,负载厚度低至1-2 nm,这为催化剂的性能优化、结构化和宏量制备提供契机。利用此特性,将MNC材料负载在导电基底如石墨烯、碳管上,不经过焙烧可直接作为电化学催化剂使用,显示出良好的催化性能。同时该体系对金属的可调控性强,还可实现二元、三元金属在碳基体中的原子级分散,并通过进一步高温焙烧的手段,制备了双金属f-FeCoNC900,得益于Fe(N3)-Co(N3)位点,在碱性和酸性介质中均表现出优异的ORR活性和稳定性,均高于商业Pt/C。更重要的是,f-FeCoNC900可包覆于活性炭(AC)上,且能保持其优异的ORR活性,为单原子催化剂的规模化制备提供思路。总之,该方法实现了多种原子级分散的单一、多元金属催化材料的低成本、宏量可控制备,并可广泛应用于新能源相关的电催化反应。


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感谢斯坦福大学戴宏杰院士,拉夫堡大学林文峰教授对我们的指导和帮助


感谢北京理工大学陈文星博士,高能物理所郑黎荣研究员,天津理工大学罗俊教授,武汉理工大学唐浩林教授对本工作的指导和帮助



全文:


https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/ee/c9ee00162j